硫化氫水合物的形成特征及熱力學(xué)穩(wěn)定性
文章來源：深海極端模擬實(shí)驗(yàn)室 | 發(fā)布時(shí)間：2021-12-07 | 【打印】 【關(guān)閉】
相比于甲烷水合物，硫化氫水合物熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)方面的基礎(chǔ)研究還比較缺乏，而自然界的天然氣水合物往往是多種氣體的混合物（如含有硫化氫、二氧化碳），相關(guān)基礎(chǔ)研究與環(huán)境、能源問題密切相關(guān)。針對(duì)硫化氫水合物的微觀特征及熱力學(xué)穩(wěn)定性問題，深海極端模擬實(shí)驗(yàn)室蔣磊團(tuán)隊(duì)通過采用熔融毛細(xì)硅管原位觀測(cè)和激光拉曼光譜技術(shù)相結(jié)合的方法完成兩項(xiàng)研究成果，分別發(fā)表于《ACS Omega》和《Chemical Engineering Journal》。
過冷度對(duì)微孔隙內(nèi)水合物的形成特征有較大的影響，高過冷條件下毛細(xì)硅管中水-氣彎液面會(huì)先形成水合物光環(huán)，并向兩側(cè)生長(zhǎng)，水合物以肉眼不可見的微晶、纖維狀和針狀晶體形態(tài)為主；中等過冷條件下水合物晶體以柱狀多面體和骨架晶體為主，水合物的轉(zhuǎn)化率要低于高過冷條件；低過冷條件下水合物以塊狀多面體形態(tài)為主，包括立方體和八面體。同時(shí)，該研究首次發(fā)現(xiàn)微孔隙內(nèi)水合物能夠以“橋接”方式連接。相關(guān)研究成果發(fā)表于《ACS Omega》，“Crystallization Behavior of the Hydrogen Sulfide Hydrate Formed in Microcapillaries”(DOI: 10.1021/acsomega.1c01051)。文章第一作者為深海所博士研究生孫既粵，通訊作者為蔣磊研究員。
空心水合物“橋接”現(xiàn)象
另外，研究團(tuán)隊(duì)測(cè)量了H2S水合物在多種電解質(zhì)溶液中的分解條件。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，電解質(zhì)濃度與抑制效應(yīng)呈正相關(guān)；相同濃度條件下，MgCl2具有最強(qiáng)的抑制效果。在實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上，該研究建立了相關(guān)的熱力學(xué)模型，準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)出H2S水合物在不同電解質(zhì)溶液中的分解條件，并給出了相應(yīng)的分解焓。在機(jī)理分析方面，通過拉曼光譜手段揭示了電解質(zhì)通過改變溶液中氫鍵強(qiáng)度來影響水的活度，從而影響水合物的相平衡條件。相關(guān)研究成果發(fā)表于《Chemical Engineering Journal》，“Experimental measurement and thermodynamic modeling of dissociation conditions of hydrogen sulfide hydrate in the presence of electrolyte solutions”(DOI: 10.1016/j.cej.2021.133821)。文章第一作者為深海所博士研究生孫既粵，共同第一作者為西北大學(xué)孫睿教授，通訊作者為蔣磊研究員。
實(shí)驗(yàn)方法示意圖
實(shí)驗(yàn)結(jié)果與水合物熱力學(xué)模型對(duì)比結(jié)果
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